Research interests

Most supramolecular self-assembly processes are thermodynamically driven, i.e. energetically high components assemble into a thermodynamically more favourable structure. In contrast, natural systems predominantly operate far from equilibrium through the dissipation of energy — i.e. their assembly is driven by the consumption of a fuel, allowing for greater structural complexity, spatiotemporal control over function, self-healing, adaptivity, emergent behaviour, and the ability to perform work. Implementing such out-of-equilibrium (OOE) processes into synthetic systems will lead to greater complexity and function in man-made materials. Furthermore, investigation of these man-made out-of-equilibrium systems might provide a better understanding of the kinetic and thermodynamic constraints in living systems.

Our aim is to design and investigate new metallo-supramolecular systems that assemble through the dissipation of energy using chemical, electrochemical, and photochemical “fuels”, with the final goal of furthering our understanding of out-of-equilibrium systems and emergent behaviour.

With respect to driving these systems by light, we are also interested in exploring new groups of photoswitchable molecules.

© L. v. Krbek

Figure. (a) Free energy landscape of a classic self-assembly. (b) Free energy landscape of a dissipative self-assembly. Only the activated building blocks (green) can assemble. Activation of building blocks occurs via energy uptake (chemical fuel or light). Deactivation occurs via dissipation of energy (consumption of fuel). Once the fuel is consumed, the deactivated precursors (blue) cannot stay in the assembled state, the assembly is destroyed, and the system reverts to the thermodynamic equilibrium: the blue non-assembling precursors. (c) A dissipative self-assembly is coupled to an energy-driven chemical reaction network of at least two irreversible reactions: the activation and the deactivation reaction.

Forschungsinteressen

Die meisten supramolekularen Selbstorganisationsprozesse sind thermodynamisch getrieben, d.h., dass sich die einzelnen Komponenten unter Freisetzung von Energie zu einem energetisch günstigeren Aggregat anordnen. In der Natur laufen solche Prozesse hingegen meist abseits des thermodynamischen Gleichgewichtes durch die Dissipation von Energie ab, d.h., ihre Selbstorganisation wird durch den Verbrauch eines „Brennstoffes“ angetrieben. Dies ist ein Grund, warum sich biologische Systeme durch eine große strukturelle Komplexität, die Möglichkeit zur räumlichen und zeitlichen Kontrolle ihrer Funktionen, die Fähigkeiten zur Anpassung an neue Umgebungsbedingungen, zur Selbstheilung und zur Verrichtung von Arbeit sowie durch emergentes Verhalten auszeichnen.

Unser Ziel ist es, neue metallo-supramolekularer Systeme zu entwickeln, welche sich durch die Dissipation von Energie anordnen mithilfe chemischer, elektro- und photochemischer Brennstoffe, um dadurch auf lange Sicht ein größeres Verständnis von Systemen außerhalb des thermodynamischen Gleichgewichts und emergenten Verhaltens zu erlangen.

Aufgrund unseres Zieles solche Systeme mit Licht anzutreiben sind wir außerdem an neuen fotoschaltbaren Molekülen interessiert.

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